Laur. Larsen var en ledende skikkelse innenfor det norske Amerikas kirke- og skoleliv i et halvt århundre. Han grunnla den første norske høyskole utenfor Europa, Det norske Luther-College (fra 1918 Luther College) i Decorah, Iowa, hvor han var rektor 1861–1902 og professor 1861–1911. Som mangeårig redaktør for Den norske Synodes kirkeblad var han en kjent talsmann for det største norskamerikanske kirkesamfunnet.
Larsen var offiserssønn fra Kristiansand og den eldste av 9 barn. Ved dåpen fikk han navn etter både sin farfar, Christiania-kjøpmannen Peter Larsen (Frøen), og sin morfar, stiftsprost Laurentius Oftedahl. Til daglig ble han kalt Lauritz. Han ble dimittert fra Kristiansands katedralskole 1850 og studerte deretter teologi og historie ved universitetet i Christiania. I studietiden var han en ivrig deltaker i de nordiske studentermøter 1851 og 1852. Han tok teologisk embetseksamen 1855 og giftet seg samme år.
Etter to år som språklærer tok Larsen imot et kall fra en norskamerikansk menighet. Før avreisen til USA 1857 ble han ordinert til prest i Christiania. 1857–59 var han prest i Rush River, Wisconsin, og foretok lange misjonsreiser blant de norske nybyggerne i Wisconsin og Minnesota. Det var mangel på norske prester i Amerika, og Synoden for Den norsk-evangelisk-lutherske Kirke i Amerika (Den norske Synode) inngikk 1859 en avtale med den tyskamerikanske presteskolen Concordia Seminary i Missouri om utdannelse av norskamerikanske teologiske kandidater, mot at Synoden ansatte en norsk lærer ved seminaret. Valget falt på Larsen.
I Missouri kom Larsen under innflytelse av den tyskamerikanske teolog C. F. W. Walther, som bl.a. lærte at selv om slaveriet var en stor urett, var det ikke en synd, ettersom Bibelen ikke fordømte det. Da Larsen luftet denne lære i et norskamerikansk blad våren 1861, vakte det en storm av protester. Vanlige norskamerikanere fordømte all slags slaveri og næret dessuten bitre minner om norske embetsmenns hovmod, som noen mente gjenspeilte seg i Larsens uttalelser. All norskamerikansk støtte til Concordia Seminary forsvant umiddelbart, og Larsen og de norske elevene reiste nordover til Iowa, hvor de grunnla Det norske Luther-College.
Larsen ledet Luther College i over 40 år. Skolens undervisningsspråk var i alle disse årene både norsk og engelsk. Det seksårige klassiske kurs la stor vekt på språk – latin, gresk, hebraisk, norsk, engelsk og tysk – samt geografi, historie, matematikk, musikk og religion. I perioden 1865–86 ble det også holdt treårige lærerkurs. Elevene og lærerne var nesten utelukkende norske eller norskamerikanske. Seks års studier ved Luther College gjorde et nokså blandet lag av preste-, bonde- og husmannssønner til det norske Amerikas første dannede elitegruppe.
I løpet av 1880-årene ble Den norske Synode slitt i stykker av en teologisk feide som gikk under navnet “nådevalgstriden”. Tross alle Larsens fredsbestrebelser ble kirken splittet, og elevtallet ved høyskolen nådde bunnen 1887. To år senere gikk Larsen av som redaktør av kirkebladet, og samme år ble Luther Colleges hovedbygning ødelagt av brann. Skolen ble imidlertid snart gjenoppbygd, og studenttallet steg til omkring 200.
Fra 1890-årene ble Laur. Larsen med sitt hvite helskjegg og sin urokkelige kristentro æret som en verdig foregangsmann blant norskamerikanerne. Han sluttet som rektor 1902, men gikk tilbake til stillingen som kirkebladets redaktør.
Laur. Larsen ble utnevnt til ridder av 1. klasse av St. Olavs Orden 1908, og han var æresdoktor ved Concordia Seminary. Flere av hans 12 barn innehadde viktige stillinger i amerikansk kirke- og universitetsliv.