Norges stattholder, sønn av Frederik 3 og Margrethe Pape. Han ble oppdratt i Tyskland, ble naturalisert adelsmann 1655 og deltok i krigene mot Sverige 1657–60, der han utmerket seg i slaget ved Nyborg 1659. 1664 ble han 26 år gammel medlem av statskollegiet og stattholder i Norge. Her i landet ble han meget godt likt pga. sin interesse for Norge og for sine vidtgående reformplaner. Han hadde stor innflytelse ved sitt slektskap og sin nære forbindelse med kongehuset, og la ned et stort arbeid for å styrke den norske hær og flåte. Sine feltherreevner viste han under den skånske krig 1675–79. Han hadde da til oppgave å angripe Sveriges grenseprovinser, en oppgave han løste med stor dyktighet, erobret således Bohuslän og satte seg fast i Jemtland. Dette felttoget fikk i Norge navnet Gyldenløvefeiden. Etter 1679 bodde Gyldenløve i København, og hadde stor andel i de forordninger 1683–85 som kom til å bety så meget for de norske bønder. 1699 trakk han seg ut av statsstyret og flyttet til Hamburg. Gyldenløve var en betydelig administrator som betydde mye for utviklingen i Norge, ikke minst ved innføringen av Christian 5s Norske Lov 1687.
Personlig levde Gyldenløve et utsvevende liv, og han var ofte i København der han bl.a. festet sammen med halvbroren Christian 5. Gyldenløve giftet seg i hemmelighet 1659 med Sophie Urne, men ekteskapet ble aldri offisielt anerkjent; med henne hadde han to sønner (se Løvendal). 1660–70 var han gift med Marie Grubbe, et ekteskap som var barnløst og ulykkelig. 1677 ble han gift med riksgrevinne Antoinette Augusta av Aldenburg og fikk i alt 9 barn, hvorav tre overlevde foreldrene; fra dette ekteskapet stammer lensgrevene Danneskiold Laurvig (se Danneskiold). Gyldenløve hadde også en sønn med kjøpmannsdatteren Marie Meng.